César Pazo Carballo

Título Tesis: "Síntesis de productos químicos de alto valor agregado mediante reacciones one-pot tándem Condensación/Hidrogenación sobre catalizadores del tipo MOFs"
Profesor (a) Guía: Néstor Escalona / Eduardo Schott
Defensa de Tesis Doctoral: 10 de mayo del 2024

Resumen

La transformación catalítica de la biomasa sepresenta como una ruta eficiente y selectiva para lageneración de combustibles no convencionales y deproductos químicos con valor agregado. Elacoplamiento C-C de moléculas derivadas de labiomasa y posterior hidrogenación se ha planteadohoy día como una reto científico y novedoso. En estetrabajo de tesis doctoral se estudió la actividadcatalítica de las mallas metal-orgánicas (MOFs porsus siglas en inglés) sobre la condensación aldólicadel benzaldehído y acetona sobre catalizadoresmono- y bimetálicos-UiO-66 de Zr(IV), Hf(IV) y Ce(IV).Todos los catalizadores fueron sintetizados por elmétodo solvotermal y se caracterizaron utilizandodiversas técnicas analíticas. La actividad catalíticade las reacciones de condensación e hidrogenaciónse llevaron a cabo en un reactor discontinuo. Losresultados mostraron que la mayor actividad seobservó sobre el Hf-UiO-66 debido al carácter Horasoxofílico del metal, mostrando una mayor velocidadinicial de reacción para dar benzalacetona sindesactivar sus sitios activos. Efecto contrario seobservó al cambiar el enlazador orgánico (ácido-2,5-piridin tereftálico) conllevando a cambios en laactividad catalítica y selectividad. En base a estosresultados, se seleccionó al Hf-UiO-66 como base delMOF con mejor potencial para su uso como soporte delas nanopartículas de ReOx- y ReOx-Pd. Lacaracterización fisicoquímica puso de manifiesto quelas propiedades de estos materiales tras la adición conéxito de estas especies químicas, no alteró lacristalinidad del soporte microporoso. La evaluacióncatalítica de estos materiales en la hidrogenación de labenzalacetona mostró que todos presentan actividadcatalítica con pequeñas variaciones en la selectividadhacia la formación de productos químicos de interésindustrial. Finalmente, el ReOx-Pd/UiO-66 se evaluó enla reacción one-pot tándemcondensación/hidrogenación mostrando actividadpara ambas reacciones partiendo de la mezcla desustratos benzaldehído/acetona.